煙氣脫硫需要具有高硫容量和易再生能力的活性炭。由于微孔有利于二氧化硫的吸附，所以活性炭的分層結(jié)構(gòu)對(duì)于二氧化硫去除是理想的吸附劑，而中孔材料能促進(jìn)氣體擴(kuò)散和最終產(chǎn)物H 2 SO 4的儲(chǔ)存。在此，通過(guò)新材料和隨后的活化合成活性炭，用于去除二氧化硫，并與也具有分級(jí)孔結(jié)構(gòu)的煤質(zhì)活性炭進(jìn)行比較。此外，這兩種活性炭吸附劑的水洗再生性能相對(duì)較高，為孔結(jié)構(gòu)中的傳質(zhì)阻力提供了新的見(jiàn)解。

　　隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，煤消耗排放出大量SO 2導(dǎo)致嚴(yán)重的空氣污染。在煤耗和高硫煤的使用持續(xù)增加將導(dǎo)致更嚴(yán)重的SO 2的污染。近幾十年來(lái)，有些地區(qū)在石灰石-石膏濕法煙氣脫硫方面投入巨大。然而，這種技術(shù)耗水量太大，低市場(chǎng)價(jià)值的副產(chǎn)物，二次污染的窘境，和CO 2逸出等眾多缺點(diǎn)�；钚蕴坎牧蠈�(duì)于除去SO 2除了可以節(jié)約用水，還可以對(duì)多元硫資源進(jìn)行回收，吸附劑循環(huán)的優(yōu)點(diǎn)，整體增加了利用率和減少對(duì)環(huán)境的影響。目前用于煙氣脫硫的活性炭主要是微孔和中孔分層煤質(zhì)活性炭。

　　二氧化硫吸附測(cè)量

　　二氧化硫吸附實(shí)驗(yàn)在固定床反應(yīng)器中使用2.5g樣品在40或80攝氏度下進(jìn)行。實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)由管式反應(yīng)器組成，放置在具有閥和質(zhì)量系統(tǒng)的立式爐中。流量控制器。質(zhì)量流量控制器分別用于控制SO 2，O 2和N 2的流量。通過(guò)在水浴中在固定溫度下鼓泡N 2氣流來(lái)引入水蒸氣。通過(guò)調(diào)節(jié)N 2攜帶流量來(lái)控制H 2 O的流量。使用在線傅里葉變換紅外氣體分析儀連續(xù)監(jiān)測(cè)SO 2，O2，反應(yīng)器入口和出口的H 2 O濃度。此外，在實(shí)驗(yàn)裝置中設(shè)置旁路以允許在將氣體混合物引入反應(yīng)器之前測(cè)量SO 2，O 2和H 2 O濃度。在不同實(shí)驗(yàn)中使用的入口氣體體積組合物是1500ppm SO 2，有或沒(méi)有5%O 2，有或沒(méi)有10%H 2 O，具有N 2平衡，并且總流速為1.2L·min-1。值得一提的是，先前的工作發(fā)現(xiàn)入口氣體中的CO 2不會(huì)影響SO 2去除行為。通過(guò)氣體分析儀實(shí)時(shí)記錄入口和出口處的SO 2濃度來(lái)定義SO 2去除效率與時(shí)間的關(guān)系。

　　水洗再生

　　水洗再生通過(guò)從內(nèi)孔中提取吸附物H 2 SO 4來(lái)回收飽和吸附劑，這取決于水中的H 2 SO 4差異濃度。首先，將2.5g廢活性炭用磁力攪拌棒在100mL水中攪拌15至75分鐘的適當(dāng)時(shí)間。過(guò)濾并隨后在100攝氏度下干燥12小時(shí)后，獲得再生活性炭并重新用于脫硫。

　　兩種不同活性炭吸附劑的結(jié)構(gòu)

　　我們制備了兩種活性炭吸附劑，包括具有分級(jí)孔結(jié)構(gòu)的煤質(zhì)活性炭和有序中孔活性炭，其中微孔嵌入中孔壁中。活性炭的TEM圖像和相應(yīng)的傅立葉衍射圖顯示在圖1a中。TEM圖像似乎具有各向同性的橫截面結(jié)構(gòu)，顯示出孔的隨機(jī)取向。相反，圖1b顯示中孔炭樣品的二維有序中孔結(jié)構(gòu)的存在。在CO 2活化后燃燒51.9%，有序結(jié)構(gòu)仍然如圖1c所示，表明在CO 2處理下有序的細(xì)觀結(jié)構(gòu)得到很好的保留。

　　圖1. 分級(jí)多孔活性炭的形態(tài)特征。

　　二氧化硫吸附劑的去除性能

　　二氧化硫吸附是活性炭中隨后氧化和硫酸形成反應(yīng)的第一步。所述SO 2獨(dú)立吸附動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了研究用于活性炭和中孔炭的樣品。數(shù)據(jù)表明，SO 2去除效率在初始階段達(dá)到100%，然后隨吸附時(shí)間迅速下降。此外，對(duì)于兩種碳質(zhì)吸附劑，隨著孔體積的增加，去除效率和穿透時(shí)間隨著燃燒的增加呈現(xiàn)增加的趨勢(shì)。

　　為了更好地理解孔結(jié)構(gòu)的作用，我們研究了活性炭吸附劑中孔徑和孔隙模式的影響。從結(jié)構(gòu)表征來(lái)看，超微孔體積和微孔體積似乎直接影響不同樣品的SO 2吸附能力�？紤]到煙氣中存在O2和H2O導(dǎo)致活性炭吸附劑中的一系列催化氧化和H 2 SO 4形成反應(yīng)，研究了模擬煙氣中的SO 2去除動(dòng)力學(xué)，如圖2所示。不同于SO 2去除效率迅速下降在SO 2分離吸附過(guò)程中，在15分鐘內(nèi)，SO 2去除效率逐漸下降到一個(gè)值，并且?guī)缀醣３址�(wěn)定，如紅色框中所示。相比之下，中孔活性炭大大提高了硫容量，如圖2所示。具有相似微孔特征的活性炭比中孔少25%的硫容量。因此，不同的SO 2去除動(dòng)力學(xué)和硫容量表明，在O2和H2O存在下，中孔和孔隙模式應(yīng)對(duì)SO 2的去除產(chǎn)生耦合影響。

　　圖2.活性炭和中孔活性炭樣品的SO 2去除效率與時(shí)間的關(guān)系。

　　吸附劑的再生和循環(huán)穩(wěn)定性能

　　為了比較水洗再生對(duì)脫硫后活性炭樣品的影響，研究了硫容量與活性炭和中孔活性炭的循環(huán)次數(shù)，如圖3所示。活性炭的工作硫容量總體呈下降趨勢(shì)，第一次脫硫時(shí)為75.6 mg·g-1，第8次循環(huán)為46.2 mg·g-1，減少率為40.5%，如下圖所示。圖3a。結(jié)果表明，飽和吸附劑對(duì)H 2 SO 4的不完全解吸對(duì)循環(huán)SO 2有明顯的負(fù)面影響活性炭的吸附性能。用中孔活性炭觀察到類(lèi)似的結(jié)果。然而，中孔活性炭的硫容量在8個(gè)循環(huán)后降低了22.0%，遠(yuǎn)低于微孔活性炭的降低速率，這表明互連微孔和有序介孔的特性促進(jìn)了H的解吸。2 SO 4并減少硫容量的減少。

　　圖3. 吸附劑在八次吸附-再生循環(huán)中的硫容量。

　　總之，制備了兩種活性炭吸附劑，包括煤質(zhì)活性炭和具有有序中孔的活性炭。比較研究了物理化學(xué)特性和產(chǎn)生的SO 2吸附和解吸性能。兩種活性炭樣品的CO 2活化過(guò)程導(dǎo)致豐富的微孔，這對(duì)于增強(qiáng)SO 2吸收劑相互作用是必不可少的。特別地，作為吸附的SO 2的發(fā)生空間的超微孔體積直接有助于SO 2分離吸附的硫容量。在O 2和H 2 O參與氣體組成的情況下，SO 2去除效率似乎達(dá)到了一個(gè)穩(wěn)定階段。相比之下，具有與中孔活性炭樣品顯示出更高的硫容量，主要是因?yàn)橛行虻姆旨?jí)多孔構(gòu)型促進(jìn)H 2 SO 4從微孔傳輸?shù)娇�。同時(shí)，中孔活性炭能促進(jìn)H 2 SO 4水洗再生和循環(huán)脫硫-再生性能的解吸效率，進(jìn)一步表明該孔隙模式在吸附物的擴(kuò)散和遷移中起關(guān)鍵作用。

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