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活性炭用超臨界二氧化碳增強(qiáng)比表
液體和氣體相比,超臨界流體具有介于液體和氣體之間的溶解度和擴(kuò)散率等性質(zhì),使其能夠以高濃度將溶質(zhì)帶入孔隙中。超臨界二氧化碳(scCO2)是一種常用的溶劑,被譽(yù)為綠色溶劑,在可回收性和再利用性方面優(yōu)于乙醇、丙酮等常見有機(jī)綠色溶劑。使用超臨界二氧化碳(scCO2)和有機(jī)金屬絡(luò)合物的金屬沉積工藝已應(yīng)用于浸漬技術(shù),主要用于均勻嵌入高縱橫比結(jié)構(gòu)、太陽能電池薄膜.最近,用于在多孔二氧化硅中浸漬有機(jī)材料。此外,scCO2還用于去除吸附在活性炭上的有機(jī)物。
活性炭如何增強(qiáng)比表
在這項(xiàng)研究中,我們使用scCO2將CHL浸漬到活性炭微孔中來提高比表面積。如圖1所示,在scCO2氣氛下使用用于活性炭的CHL浸漬系統(tǒng)進(jìn)行ScCO2浸漬。浸漬過程在四個(gè)溫度(45、75、105和155℃)和三個(gè)壓力(10、15和25MPa)值下進(jìn)行,以在12個(gè)溫度-壓力(T_P)組合下制備樣品。
圖1:使用超臨界二氧化碳的活性炭的四氯苯酚浸漬系統(tǒng)。
TG測量期間解吸的CHL的重量比在圖2(a)顯示。根據(jù)先前的研究,液體浸漬過程的負(fù)載率為30%,而CHL負(fù)載通過計(jì)算TG約為20%。這表明一旦加載到活性炭微孔中,有機(jī)分子就沒有完全揮發(fā)。在45℃時(shí),任何壓力值下的加載量都沒有顯著差異。相反,在75、105和155℃時(shí),CHL負(fù)載隨著壓力的增加而增加。在155℃時(shí),CHL負(fù)載量高于相同壓力但不同溫度條件下的負(fù)載量。與液體浸漬工藝相比,在高于75℃和15MPa的條件下觀察到更高的負(fù)載量。圖2(b)顯示了根據(jù)每個(gè)樣品的氮吸附測量計(jì)算的Brunauer-Emmett-Teller(BET)。對于在各種溫度和壓力條件下制備的活性炭樣品,證實(shí)負(fù)載量越高,SSA值越低。負(fù)載更多的scCO2浸漬的活性炭顯示出比液體浸漬樣品更低的SSA值。
圖2:(a)TG測量期間解吸的CHL的重量比。(b)浸漬過程后的SSA。
計(jì)算活性炭的微孔尺寸分布
圖3(a)顯示了使用密度泛函理論(DFT)和二氧化碳吸附/解吸方法計(jì)算的微孔尺寸分布。結(jié)果表明,scCO2和液體浸漬樣品的孔體積在整個(gè)微孔尺寸范圍內(nèi)均小于活性炭。相反,在1–1.5nm的孔徑范圍內(nèi),scCO2浸漬的樣品表現(xiàn)出比液體浸漬的樣品更小的孔體積。在1nm以下,75℃_25MPa下制備的樣品孔體積最大,105℃_15MPa下制備的樣品孔體積最小。液體浸漬過程發(fā)生在這兩個(gè)體積之間。以前的報(bào)告表明,較高的壓力可能會(huì)減少吸附的CHL的體積,因?yàn)槲降亩趸剂繒?huì)隨著壓力的增加而增加。如圖3(b)所示,在1nm以下,105℃_15MPa下制備的樣品孔體積比75℃_25MPa下制備的樣品小0.52倍。然而,在0.1Ag電極-PTFE−1下的放電容量僅高出1.04倍。因此,對于1nm或更小的孔體積的CHL負(fù)載,實(shí)際上對放電容量沒有貢獻(xiàn)。這歸因于CO2的分子大小約為0.33nm,CHL的分子大小約為0.5nm,這使得溶劑化CHL在活性炭上的吸附具有挑戰(zhàn)性。
圖3:(a)使用DFT和二氧化碳吸附/解吸方法計(jì)算的微孔尺寸分布。(b)CHL浸漬活性炭的孔體積。
活性炭用超臨界二氧化碳增強(qiáng)比表。在這項(xiàng)研究中,我們展示了使用scCO2將CHL浸漬到活性炭微孔中。結(jié)果,在105℃_15MPa下制備的CHL/活性炭陰極顯示出的比容量是通過液體浸漬工藝獲得的比容量的1.41倍。這是由于CHL加載到活性炭孔隙中的速率增加以及π-π相互作用。在經(jīng)過1000次充放電循環(huán)后的比容量為75.5mAhg-1,與初始容量相比,這對應(yīng)于93%的保持率。將有機(jī)分子浸漬到多孔碳中的scCO2過程具有廣泛的應(yīng)用潛力,例如制造用于電解、燃料電池和其他有機(jī)電池的電極。
文章標(biāo)簽:椰殼活性炭,果殼活性炭,煤質(zhì)活性炭,木質(zhì)活性炭,蜂窩活性炭,凈水活性炭.本文鏈接:http://www.lqzzx.com/hangye/hy1169.html
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