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酸性活性炭催化回收纖維二糖,活性炭通過重氮偶合策略被磺酸部分官能化,可獲得高酸度。
使用活性炭催化回收纖維二糖,纖維素水解成葡萄糖的主要原因是葡萄糖可以進一步轉(zhuǎn)化為各種增值化學(xué)品,在工業(yè)上,常見的處理纖維素的方法是使用均質(zhì)的無機酸,例如HCl或H 2 SO 4,這種方法的缺點是反應(yīng)容器受到腐蝕,還會產(chǎn)生污染物。在此,我們使用了一種將纖維二糖選擇性水解為葡萄糖的有效方法(圖1)使用酸性活性炭材料。
圖1:纖維二糖水解成葡萄糖。
使用酸性活性炭的原因
對于有些制造方法生產(chǎn)的活性炭本身就具有酸性功能,例如酚,羧酸或內(nèi)酯。但是,這些酸性功能不夠強或不能以足以催化糖苷鍵水解的量存在。需要強酸位點,如磺酸。通常,被H 2 SO 4官能化的活性炭會產(chǎn)生不穩(wěn)定的磺酸官能團,在催化測試過程中容易被浸出。而且,處理過的活性炭的結(jié)構(gòu)完整性通常被削弱。但是經(jīng)過我們多次實驗引入表面磺酸功能的功能化策略,可以與活性炭表面形成牢固的共價CC鍵,而不會破壞其骨架結(jié)構(gòu)。
活性炭功能化的方法
活性炭已通過重氮偶聯(lián)策略進行了功能化。首先磺胺酸和亞硝酸異戊酯反應(yīng),原位形成重氮陽離子。在該步驟之后,脫重氮反應(yīng)將通過碳材料主鏈的多芳族結(jié)構(gòu)中的C原子與碳原子之間牢固的共價CC鍵,使活性炭表面上的芳基磺酸片段偶合(圖2)。這種官能化方法比在活性炭上產(chǎn)生磺酸官能團的常規(guī)方法(涉及硫酸)更安全,并且可以輕松擴大規(guī)模。而且,該方法對活性炭保持機械強度很溫和。
圖2:重氮偶合在碳材料上用于磺酸接枝。
活性炭催化回收纖維二糖
活性炭將纖維二糖水解為葡萄糖的能力(圖1)在溫和的條件下,即在N 2自生壓力下,在130°C和1,700rpm下攪拌2小時。觀察到的轉(zhuǎn)化是由于在該溫度下糖苷鍵的熱裂解引起的。功能化活性炭可顯著提高轉(zhuǎn)化率,最高可達到94%;撬峁δ芸刂浦馔緩,該機制將對葡萄糖的選擇性提高到95%(“原始活性炭”情況下為57%)。值得注意的是,這些數(shù)據(jù)(> 90%的轉(zhuǎn)化率和選擇性)僅在130°C的2小時內(nèi)獲得。此處未觀察到通常從葡萄糖獲得的常見副產(chǎn)物,如乙酰丙酸或甲酸。無法完全排除其他產(chǎn)品,例如5-羥甲基糠醛,因為無法通過本工作中使用的HPLC色譜柱進行鑒定。僅鑒定了由葡萄糖異構(gòu)化引起的一些果糖痕跡。但是,每次催化測試均進行了總有機物含量(TOC)分析發(fā)現(xiàn)沒有其他氣態(tài)產(chǎn)物形成。
在測試過程中使用的活性炭數(shù)量也會影響活性。對于SO 3 H/SX+材料。當(dāng)活性炭的量太低(20mg)時,沒有活性并且轉(zhuǎn)化率與原始活性炭相同。當(dāng)我們增加催化劑的用量時,就會引發(fā)酸性水解,轉(zhuǎn)化率更高。但是,在所有情況下,選擇性都極好(遠高于原始活性炭),而與催化劑的量無關(guān)。已對纖維素纖維進行了初步測試,并觀察到20%的轉(zhuǎn)化率(基于測試結(jié)束時纖維素的重量損失)。
酸性活性炭是使用活性炭通過重氮偶合反應(yīng)功能化,從而在其表面接枝了強酸性磺酸官能團。與未官能化的活性炭相比,官能化活性炭催化劑都改善了在惰性氣氛下在中性水介質(zhì)中纖維二糖在葡萄糖中的水解反應(yīng)。用SO 3可獲得最大84%的轉(zhuǎn)化率和95%的葡萄糖選擇性。此外,這些結(jié)果是在低溫(130°C)下僅2小時內(nèi)獲得的,這有望用于水解更堅固的底物,例如纖維素。與其他功能化方法(例如用硫酸處理活性炭)相比,這些功能的堅固性也將削弱材料的機械性能。這些官能化的活性炭還可以用作金屬納米顆粒的載體,以制備雙官能催化劑。酸性功能可將纖維二糖水解為葡萄糖,而金屬中心可將葡萄糖轉(zhuǎn)化為高價值分子,如山梨糖醇等。
文章標簽:椰殼活性炭,果殼活性炭,煤質(zhì)活性炭,木質(zhì)活性炭,蜂窩活性炭,凈水活性炭.推薦資訊
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